研究发现新型循环金属–载体相互作用

在金属–氧化物催化体系中，氧化物载体能够提高金属颗粒在极端条件下的稳定性，还可通过金属–载体相互作用（MSI）调控催化性能。该类作用的核心在于界面处发生的金属–金属或金属–氧相互作用，可引发电子转移、物质迁移等复杂效应，从而影响催化剂的活性、选择性和稳定性。然而，受限于传统表征手段在反应条件下原子尺度动态监测的不足，MSI的微观机制仍待研究。

近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心苏东团队，联合清华大学张亮团队等，利用原位环境透射电子显微学技术，在NiFe–Fe₃O₄催化剂的氢氧化反应研究方面取得进展。该团队以氢氧化反应为模型体系，发现了新的循环金属–载体相互作用（LMSI），揭示了氢氧化反应与载体氧化还原循环之间的内在耦合机制。

团队通过氢气部分还原NiFe₂O₄前驱体，制备得到NiFe–Fe₃O₄催化剂。在氧氢比1:10、温度超500℃的反应条件下，ETEM技术观测到NiFe纳米颗粒在Fe₃O₄载体上定向迁移，载体发生界面刻蚀与表面重构，界面迁移速率与催化活性直接相关。LMSI机制为：NiFe纳米颗粒活化氢气产生H原子，载体晶格氧反向溢流与之反应，引发界面迁移与Fe₃O₄还原；被还原的Fe原子迁移至载体{111}表面与氧气反应实现再氧化。

上述研究拓展了科研人员对MSI的认知，为探讨异相催化中的原子尺度动态过程提供了新视角，对设计高性能催化剂具有指导意义。

相关研究成果发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。工作得到国家自然科学基金、中国博士后科学基金、中国科学院战略性先导科技专项（B类）等的支持。

原子尺度观察NiFe–Fe₃O₄催化剂上的LMSI动态过程