中国海洋大学在绿色增值电催化研究领域取得新进展

 近日，中国海洋大学材料科学与工程学院侯春朝教授课题组在绿色增值电催化研究领域取得重要进展，相关成果相继发表于国际知名学术期刊Journal of the American Chemical Society（《美国化学会志》）和Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》）。

在“双碳”战略与环境污染治理攻坚的双重驱动下，传统以化石能源为驱动的热化学转化路线因能耗高、碳排放密集，已难以兼顾资源利用与环境友好的双重目标。相比之下，可再生能源驱动的电催化技术以水为绿色反应介质，可在温和条件下原位产生高活性质子氢（*H）/氢氧根（*OH）等，为实现废弃碳资源的高值化转化及清洁能源（如绿氢）的高效制备开辟了新路径。然而，水相电催化反应的效率仍受制于界面水活化、活性物种迁移偶联及多步反应竞争协同机制不清等科学瓶颈。如何通过催化体系的结构设计，精准调控*H/*OH的产生、转移与反应行为，从而提升目标产物的选择性与整体能量效率，成为绿色电催化领域亟需突破的核心问题。基于上述背景，课题组聚焦“绿色增值电催化”主线，结合环境友好材料表界面设计，揭示水分子活化动力学与活性物种反应路径，实现工业废弃物高值转化与清洁能源高效利用，构建“减污降碳、资源循环”新格局。

在塑料废弃物循环再利用方面，电化学升级废弃PET塑料面临选择性差、催化剂易中毒及难以规模化等瓶颈。针对上述挑战，课题组通过调控界面金属-载体相互作用构建了晶格畸变钯催化剂（l-Pd），利用晶格畸变驱动的电子离域效应，实现了乙二醇向乙醇酸的高效电化学转化。该研究为设计高效PET电催化升级回收催化剂提供了新视角，兼具环境效益与经济价值。相关成果以“Lattice-Distortion-Driven Electron Delocalization Enables Efficient Electrosynthesis of Glycolic Acid and Terephthalic Acid from Plastic Wastes”（晶格畸变驱动的电子离域效应实现塑料废弃物高效电合成乙醇酸与对苯二甲酸）为题，发表于国际顶尖期刊Journal of the American Chemical Society（《美国化学会志》），该论文的第一作者是材料科学与工程学院2023级材料科学与工程专业硕士研究生王涵，中国海洋大学为第一通讯单位。

图1.晶格畸变驱动的电子离域效应示意图

在氧气电还原催化方面，当前商业Pt/C催化剂面临成本高以及循环耐久性差等问题。针对上述挑战，课题组设计合成了具有面外配位结构的Fe-Co双位点催化剂（c-FeCoDAC），利用面外构型增强d-p轨道杂化、优化OOH*吸附，将氧还原反应（ORR）速率决定步骤转变为OH*脱附步骤并引发OH*从Fe向相邻Co位点的自发溢流，显著降低了反应所需的活化能。该研究为设计弯曲结构M-N-C催化剂、打破传统标度关系以实现高效ORR催化提供了新视角。相关成果以“Hydroxyl Spillover in Out-of-Plane Coordinated Fe-Co Dual-Atom Catalysts to Expedite Oxygen Electroreduction”（面外配位Fe-Co双原子催化剂的羟基溢流效应促进氧还原反应）为题，发表于国际顶尖期刊Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》），该论文的第一作者是材料科学与工程学院2023级海洋材料科学与工程专业博士研究生董霄霄，中国海洋大学为第一通讯单位。

图2.羟基溢流效应机理示意图

以上研究工作得到了国家自然科学基金、山东省泰山学者项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目、山东省优秀青年科学家基金（海外）项目、中国海洋大学青年英才启动经费、中央高校基本科研业务费等经费的支持。

文章链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.5c17861

https://doi.org/10.1002/anie.202521225