文章导读
你是否想过，如何让风能太阳能稳定供电？西安交大研究团队带来了革命性突破！传统液流电池在提升性能时总会遭遇分子降解的致命难题，导致储能效率骤降。而何刚教授课题组巧妙运用芳香杂环技术，研发出新型有机电解液分子——循环560次后容量保持率仍高达99.98%，寿命提升18倍！这项发表于《德国应用化学》的成果，为下一代安全环保的大规模储能系统铺平道路，让清洁能源真正成为电网主力。
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中性水系有机液流电池（AORFBs）因其资源丰富、分子结构可调、本征安全性高以及环境友好等特点，在大规模储能领域展现出广阔的应用前景，有望推动可再生能源从辅助能源向主导能源的转变。电解液作为液流电池的关键组成部分和能量存储的核心单元，其性能直接决定了电池的成本、能量密度与循环寿命。2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基（TEMPO）是当前AORFBs中研究最为广泛的正极电解液材料，然而在其4号位引入亲水性取代基以提高溶解度的过程中，会引发质子诱导的开环降解反应，从而导致分子结构破坏和电池容量的快速衰减，这也极大限制了AORFBs的研究及产业化进展。
针对上述问题，西安交通大学前沿院何刚教授课题组在前人工作的基础上，通过N-乙酰氨基桥连与含氮杂环接枝策略，设计合成了5种TEMPO衍生物。结合原子偶极矩校正的赫希菲尔德电荷（ADCH）、福井函数及线性离子阱质谱（LTQ-XL）分析发现，芳香族杂环功能化可在氧化还原循环过程中实现有利的电荷重分布，同时提升氧化还原动力学性能与分子稳定性。其中，二甲基氨基吡啶功能化的TEMPO（DMA-TEMPO）表现出更强的共轭效应与碱性，能有效抑制质子驱动的开环反应，显著增强分子结构稳定性。电池性能测试表明，1 M的 DMA-TEMPO 正极电解液具有优异的循环性能，560次循环后容量保持率仍达99.98%；2 M体系在100次循环后容量保持率仍为97%，与结构类似物1 M PA-TEMPO相比，其循环寿命提升了18倍。
该研究提出了一种合理的分子工程策略，通过调控电子密度实现氧化还原活性与结构完整性的同步优化，阐明了芳香族杂环的引入可在氧化还原循环过程中实现高效的分子内电荷重分布，能有效抑制质子诱导的开环反应，确保优异的氧化还原稳定性。为高性能水系有机氧化还原液流电池中耐质子有机正极电解液的设计提供了新的思路，并为下一代有机液流电池在大规模可持续储能中的应用奠定了坚实基础。以上研究结果以论文形式发表在国际化学领域权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为Inside Cover。西安交通大学前沿院硕士研究生赵玉婕和青年教师刘旭（青秀）为论文共同第一作者，何刚教授为论文通讯作者，西安交通大学为论文唯一通讯作者单位，相关工作得到了西安交通大学物理学院侯高磊和李亚柯教授的支持。这也是何刚教授课题组在液流电池正极电解质材料研究领域中的重要突破。
该工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、陕西省科技创新指导专项，西安交通大学自主创新能力提升项目、中央高校基本科研经费及分析测试共享中心等的支持。
文章链接: https://doi.org/10.1002/anie.202512613
何刚教授课题组主页：http://gr.xjtu.edu.cn/web/ganghe
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