文章导读
还在为多组分自组装总是形成热力学混合产物而头疼？西安交大团队这次直接把工程学里的“卡扣式组装”搬到了金属有机笼上——通过一个非对称配体，硬是把两种不同配体精准“卡”在了一起。更颠覆认知的是，这套系统让缺电子的苝二酰亚胺和富电子的蒽基在空间上形成“隔空对话”，可见光一照就能高效分离电荷，催化产苯并咪唑的产率飙到98%。这个策略可能彻底改变你对“多组分协调”的想象——但你猜，最难复制的究竟是那个卡扣设计，还是那个让电子隔空跳舞的分子构型？
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多组分自组装能够将不同功能单元整合到同一有序结构中，是构筑复杂超分子体系和实现协同功能的重要策略。然而，随着组分数量增加，自组装往往容易形成热力学混合产物，如何精准构筑结构明确、功能可调的多组分金属有机笼仍是一项重要挑战。
针对这一问题，西安交通大学张明明教授团队提出了一种受工程学“卡扣式组装”启发的配位自组装策略，通过设计非对称四羧酸配体作为连接构件，引导两种不同四吡啶配体围绕 Pt(II) 金属节点选择性组装，成功构筑了三种包含四种组分Pt(II)基金属有机笼。值得指出的是，该金属有机笼将缺电子的苝二酰亚胺与富电子的蒽基或二甲氧基苯基整合于同一离散结构中，形成了跨空间的给体-受体对，在可见光照射下可实现跨空间的光诱导电子转移和高效电荷分离。研究表明，该类金属有机笼笼能显著增强超氧自由基阴离子的生成，从而有效促进邻苯二胺与芳香醛的氧化环化反应，实现苯并咪唑衍生物的高效合成。其中，含蒽基供体的金属有机笼表现出最佳催化性能，在 525 nm 可见光照射下， 2小时后目标产物产率可达 98%，并具有良好的循环稳定性。
图1 多组分 Pt(II) 基金属有机笼用于可见光催化示意图
近日，该研究成果以《多组分 Pt(II) 基金属有机笼的卡扣式组装实现跨空间电子转移与增强光催化》（Snap-Fit Assembly of Multicomponent Pt(II) Metallacages Enabling Through-Space Electron Transfer and Enhanced Photocatalysis）为题发表于国际化学领域顶级期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。西安交通大学材料学院李继坤、菅世进、周子麟为论文共同第一作者，西安交通大学材料学院张明明教授、李志凯副教授和侯亚丽博士为共同通讯作者。西安交通大学金属多孔材料全国重点实验室为论文第一通讯单位。该研究工作得到西安交通大学金属多孔材料全国重点实验室、国家自然科学基金以及化学生物协同物质创制全国重点实验室开放基金等项目的支持，表征测试工作得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c00051
张明明教授课题组主页：https://gr.xjtu.edu.cn/mingming.zhang/
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