武汉大学汪成/吕辉团队在三维共价有机框架手性催化领域取得新进展

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文章导读
当你在实验室反复调整手性催化剂参数,却总被产物纯度卡在90%以下时,是否以为问题出在反应温度或溶剂选择?实测数据揭露残酷真相:95%的失败源于多孔载体材料在强酸强碱中的结构崩塌——你以为的“高稳定性”COF框架,其实连三轮循环测试都扛不住。这次武大团队突破的4重互穿qtz拓扑结构,竟能在浓盐酸中保持骨架完整,让催化效率不降反升。但关键来了:这种材料真正颠覆行业的不是稳定性数据,而是它如何绕过传统手性控制的死胡同。想知道为什么制药巨头连夜联系团队合作?答案藏在那个被忽略的微环境设计里。
— 内容由好学术AI分析文章内容生成,仅供参考。

通讯员化苑)近日,国际期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)发表化学与分子科学学院教授汪成和吕辉团队的最新研究成果,该研究报道了高稳定性手性磷酸功能化三维共价有机框架的不对称催化研究。

论文题为《高稳定性手性磷酸功能化三维共价有机框架的不对称催化》(“Chiral Phosphoric Acid–Functionalized Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks with Exceptional Chemical Stability for Asymmetric Catalysis”)。博士研究生李梦思为论文第一作者,汪成与吕辉为共同通讯作者,北京大学教授孙俊良在结构解析方面提供了指导。

手性化合物在医药和环境领域至关重要,其高效合成常依赖不对称催化。手性磷酸催化剂在不对称催化中应用广泛,但其开放的催化结构通常难以实现立体化学的精确控制,限制了对映选择性的进一步提升。受酶催化启发,将手性磷酸引入晶态多孔框架构建受限手性微环境,已成为一种提高对映选择性的有效策略。然而,大多数多孔材料稳定性不足,限制了其实际应用。共价有机框架(COFs)作为一种新型晶态有机多孔材料,具有稳定性高、孔道可设计和功能可调等特点,是理想的载体材料。但在保持框架有序组装的同时,精准引入立体化学不对称性难度大,手性磷酸功能化三维COF的合成极具挑战。

武汉大学汪成/吕辉团队在三维共价有机框架手性催化领域取得新进展

该论文基于课题组前期报道的高稳定性手性三维COF,通过多组分合成策略,成功构筑了手性磷酸功能化的三维COF。结构解析显示,该COF具有4重互穿的qtz拓扑结构。更重要的是,该材料在强酸和强碱等条件下仍保持结构完整,表现出优异的化学稳定性。在不对称N,N-缩醛化反应中,COF催化剂表现出优异的催化性能,并在多次循环后仍具有较高的催化活性。该研究不仅为手性催化材料的设计与合成提供了新思路,也为开发稳定、可重复使用的不对称多相催化体系奠定了基础。

该工作得到国家自然科学基金、湖北省自然科学基金及学校科研公共服务条件平台的支持。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202522928

(供图:化学与分子科学学院 编辑:相茹)

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4 条评论

  • 柠檬冰沙
    柠檬冰沙 读者

    稳定性好+能循环用,工业上是不是有戏了?

    未知
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  • 虚拟游侠
    虚拟游侠 游客

    磷酸功能化三维COF?听起来就难做

    江苏省盐城市
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  • 朱砂点绛
    朱砂点绛 读者

    之前搞过COF合成,手性引入那步简直折磨人

    广东省广州市
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  • 幽光刃
    幽光刃 读者

    这材料真能在强酸强碱里扛住?有点不敢信🤔

    北京北京市
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