港城市大学发现分子催化剂中配体位点的动态质子化增强了电化学二氧化碳还原

4月25日，香港城市大学王欣（Xin Wang）研究团队发现具有官能团修饰的分子催化剂可用于增强电催化二氧化碳（CO₂）还原，生产有价值的化学品和燃料。该成果发表在《科学进展》上。

电化学二氧化碳还原反应（CO₂ RR）作为一种可持续碳转化为增值化学品和燃料的零碳技术，已引起广泛研究与关注。虽然大量研究了开发用于生产各种C₁和C₂₊化学品的电催化剂，但较差的产物选择性严重限制了电化学二氧化碳还原反应的实际应用。为此该研究使用具有氰基、甲氧基和二甲氨基的酞菁镍衍生物，揭示了为什么用供电子或吸电子基团装饰分子催化剂可以提高其活性。研究发现，二甲基氨基修饰的催化剂在宽电位范围内表现出稳定且接近100%的二氧化碳到一氧化碳还原选择性，且一氧化碳分电流密度高达300毫安/平方厘米（mA/cm²）。同时，在100毫安/平方厘米（mA/cm²）的电流密度下保持超过98%的一氧化碳选择性超过40小时，表现出良好的长期稳定性。该成果强调配体位点的动态质子化是决定分子催化剂的选择性、活性和稳定性的关键因素，可用来指导设计未来的高效和选择性催化剂，提高电化学二氧化碳还原反应活性。