北理工团队在转角双层锑烯研究方面取得重要进展

近日，北京理工大学物理学院的姚裕贵教授、肖文德研究员团队与北京科技大学潘斗星副教授合作，在转角电子学方面取得了重要进展，首次成功制备了转角双层锑烯，并发现其具有转角依赖的电子结构转变。研究成果发表于物理学国际顶级期刊《Nano Letters》。

转角丰富了材料结构和物性的调控维度。例如，魔角石墨烯(magic-angle twisted bilayer graphene)呈现出多种奇异的物理性质，包括非常规超导、关联绝缘态等。此外，在转角过渡金属硫族化合物中也观察到转角依赖的电学和光学性质，如平带、谷激子等。值得注意的是，转角电子学并不局限于平面六方结构的材料。近年来，由于转角堆叠和各向异性晶格之间的相互作用可以导致奇异的输运性质，转角的翘曲四方结构材料也引发了广泛关注。比如，有计算工作预言转角双层黑磷中的的摩尔条纹具有非凡的“杂质”效应，导致其输运方向和载流子类型具有显著不对称性。但是由于黑磷空气稳定很差，双层黑磷很难制备得到，遑论应用。作为黑磷的姊妹材料，α相锑烯(α-Sb)具有很好的空气稳定性，并且其电子结构可由应力调控，因而成为理想的转角翘曲结构研究的候选材料。然而，迄今为止转角双层锑烯还未被成功制备。

北京理工大学姚裕贵教授、肖文德研究员团队长期致力于低维翘曲单元素烯的理论预测和实验制备，在锑烯的可控制备和物性研究方面取得了一系列重要进展[J. Phys. Chem. C (2023)；J. Phys. Chem. Lett. 15 (24), 6415-6423 (2024)]。最近，该研究团队选择TiSe2作为衬底，首次成功外延制备具有39°转角的双层锑烯，并用低温扫描隧道显微镜对单层锑烯、AB堆垛的双层锑烯和39°转角的双层锑烯的结构进行了细致的表征。他们在分子动力学模拟中设置不同初始角度的转角双层锑烯和不同的环境温度。一系列的模拟结果表明，除了常规AB堆垛外，还有四种转角双层α-Sb在能量上是稳定的，其中39°转角的双层α-Sb出现的频率最高，表明39°转角的双层α-Sb是这四种转角双层α-Sb中是最稳定的。此外，扫描隧道谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，39°转角的双层α-Sb具有金属特征，而常规AB堆垛的双层α-Sb具有半导体特征。从DFT优化模型可知，转角使得39°转角双层α-Sb中的上层原子发生重构，并且其层间距与AB堆垛双层α-Sb相比会略微缩小。这种重构和层间距的减小有利于增强p_z轨道的层间电子跃迁，从而解释了39°转角双层α-Sb中半导体到金属性的电性转变。该工作成功合成了转角双层α-Sb，并发现转角依赖的电学特性，表明褶皱四方结构单元素烯在转角电子学领域具有广阔的应用前景。

图1. 两类双层锑烯岛，N为AB堆垛（Normal AB-stacked）的双层锑烯岛,T为39°转角（Twisted）的双层锑烯岛。

图2. 39°转角双层锑烯的原子结构和DFT模型。

图3. 不同初始角度和环境温度的转角双层锑烯的分子动力学模拟结果。

图4. 单层锑烯、AB堆垛双层锑烯和39°转角双层锑烯的STS谱和DFT计算能带图。

北京理工大学为该研究工作的第一完成单位。北京科技大学潘斗星副教授和北京理工大学肖文德研究员为本文的通讯作者。北京理工大学物理学院博士研究生肖佩瑶为论文第一作者，李骥博士为论文的共同第一作者。该工作得到了国家重点研发计划(No. 2020YFA0308800)、国家自然科学基金(Nos. 12274029, 11802306, 12321004)、以及北京理工大学物理学院先进光电量子结构设计与测量教育部重点实验室、北京理工大学纳米光子学与超精密光电系统北京市重点实验室的支持。

Peiyao Xiao#,Ji Li#,Douxing Pan*,Yongkai Li,Kejun Yu,Xu Zhang,Lu Qiao,Xianglin Peng,Lin Hu, Dongfei Wang,Zhiwei Wang,Wende Xiao*,Yugui Yao “Twist-dependent semiconductor-to-metal transition in epitaxial bilayer α-antimonene” Nano Lett. 25,  3166–3172 (2025)  (#为共同一作，*为通讯作者)

URL: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05713