文章导读
光催化产氢效率低、催化剂回收困难、强酸强碱环境一碰就废——这三个痛点让无数研究者卡在实验室里。但西安交大何刚教授团队在JACS上曝出一款“智能Pickering乳液”，直接颠覆了传统套路：它不再需要牺牲剂，反而让水相产氢和油相有机合成同时协同进行，效率飙升3倍。更让人意外的是，这套系统在海水里都能保持90%活性，还能用电场一键回收催化剂。这背后藏着一个关于界面电荷定向转移的微观秘密——它为什么能绕过牺牲剂？这个答案可能让整个光催化领域重写实验手册。
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光催化太阳能转化为氢能及高附加值化学品，是实现绿色能源转换与可持续化学合成的重要途径。然而，光催化反应效率不仅取决于催化剂本身的组成与结构，还高度依赖反应微环境中催化位点、反应物和电荷传输路径的空间组织。Pickering乳液因具有大的油水界面面积和可调控的界面微环境，已成为构筑双相催化微反应器的重要平台。但目前多数Pickering乳液体系仍存在刺激响应性不足、催化剂回收困难、强酸/强碱或高盐环境下稳定性较差等问题，限制了其在复杂反应环境中的进一步应用。
针对上述问题，西安交通大学前沿院何刚教授团队基于前期在主族紫精分子设计与光催化电子转移方面的研究基础，提出了一种“分子表面活性剂/单原子光催化剂协同稳定”的智能Pickering乳液构筑策略。研究团队设计合成了系列主族紫精表面活性剂（SV2+-UDA、SeV2+-UDA和TeV2+-UDA），并将其与单原子Pt修饰的石墨相氮化碳（Pt SAs@g-C3N4）协同组装于油水界面，构筑出兼具结构稳定性、电场响应性和界面电荷传输能力的智能Pickering乳液光催化平台。该体系中，Pt SAs@g-C3N4不仅作为乳液界面稳定组分和光催化主体，主族紫精表面活性剂还可作为界面电子媒介，促进光生电子由g-C3N4向Pt单原子活性位点定向转移，从而显著提升光催化产氢效率。
研究表明，该智能Pickering乳液在强酸、强碱以及饱和盐水环境中均表现出优异的结构稳定性，并可在外加电场作用下实现可逆破乳和再乳化，从而实现催化过程的开关调控与催化剂回收。优化后的乳液体系在可见光照射下产氢速率达到7824 μmol·h-1·g-1，相比不含紫精的均相水相体系提升约3.0倍；同时，该体系在宽pH范围和海水盐度条件下仍能保持超过90%的催化活性。更重要的是，该乳液体系还可作为双向微反应器，在无外加牺牲剂条件下实现水相产氢与油相苄胺氧化偶联反应的协同进行，获得3892 μmol·h-1·g-1的产氢速率，并实现超过85%的亚胺产率。上述结果表明，该体系能够将传统光催化中“牺牲剂消耗”的过程转化为有价值的有机转化反应，体现出良好的原子经济性和双相协同催化优势。
以上研究成果近日在国际化学领域期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上发表。西安交通大学前沿科学技术研究院为该论文第一完成单位，前沿院博士研究生崔朝辉为论文第一作者，何刚教授和郑如意研究员为论文通讯作者。该工作得到了国科金、陕西省重点研发计划关键核心技术项目、陕西省重点研发计划、中国博士后科学基金、陕西高校青年创新团队以及西安交通大学分析测试共享中心等支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c07620
课题组主页：https://ganghe.xjtu.edu.cn/
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