文章导读
你还在把“绿色氮肥”当成遥不可及的梦想吗？当下绝大多数光催化固氮催化剂两个通病：效率低、循环性差，实用化路被堵在了稳定性和速率之间。西安交大张锦英团队的最新工作把这道坎直接挑了出来——他们用紫磷纳米片配合1.0wt%铑助催化剂，在不加牺牲剂的条件下一次连续工作16小时就达到了371 µmol g-1 h-1，并在8次循环内波动不足10%。更关键的是，通过原位漫反射红外和DFT计算，他们揭示了氮分子在铑位的吸附还原路径以及决定脱附易难的微观机制：有位点时氨易脱出、无位点或空位附近则阻滞严重，这个细节直接决定了稳定性。换句话说，提升固氮不是再靠大面积堆料，而是把“哪里发生反应”和“怎么脱出产物”这两个微观问题同时解决——但这项发现能否真正在工业尺度上把化肥生产的碳足迹砍下去？
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光催化固氮不仅是实现绿色化工的重要方向，更是连接太阳能利用、清洁能源与可持续农业的关键桥梁。光催化催化剂现都存在效率低且循环性能差的问题。
针对以上问题，西安交通大学电气工程学院、电工材料电气绝缘全国重点实验室张锦英课题组发现紫磷纳米片在1.0wt%铑助催化剂且无需牺牲剂的条件下，在一次性连续工作16小时的情况下其固氮速度达到371µmol g-1 h-1，且循环8次其波动性在10%以内，其固氮速率高于目前报道的绝大多数光催化剂，其连续工作稳定性高于报道的光催化剂。结合原位漫反射红外傅里叶变换和密度泛函理论计算等方法，发现氮气易吸附于助催化剂铑（靠近VP表面）处，并逐步被还原成*NH-NH, *NH-NH2, and *NH2-NH2，而后转化为氨，能垒最高的第一步(*N-N →*N-NH)还原为吸热反应（0.6eV）。同时发现活性点铑在无空位的紫磷上的氨脱附为放热反应，而如果是在紫磷空位附近则脱附能垒极高会造成其循环性能变差。
上述研究成果以《紫磷纳米片的低氮还原势垒及主动氨脱附以获得高的氮还原速率和循环性》（Low Reduction Barrier and Exothermic Ammonia Desorption of Violet Phosphorene Nanosheets for Nitrogen Photoreduction with High Reduction Rate and long durability）为题发表能源催化领域顶级期刊《应用催化B：环境和能源》（Applied Catalysis B: Environmental and Energy）。论文第一作者为西安交通大学电气学院王淇和陈沐茜，通讯作者为西安交通大学电气学院张锦英教授、郑红副教授和澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang教授，该工作由国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费自由探索专项资金、电工材料电气绝缘全国重点实验室基金、陕西省自然科学基础研究计划、中央高校基础研究基金支持，也得到了西安交通大学分析测试共享中心的大力支持。
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337326001323
张锦英团队主页：https://gr.xjtu.edu.cn/web/jinying-zhang/home
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听说实验室灯都亮到凌晨了，真是拼命 🤔
这速度真惊人，感觉以后氮肥成本能降了