清华大学物理系杨鲁懿研究组与合作者揭示强关联笼目金属CsCr₃Sb₅中的交织有序态

近年来，笼目（kagome）晶格因其特殊的几何阻挫与能带结构，已成为研究拓扑物态、超导及电荷序等现象的理想平台。然而，在AV₃Sb₅（A为碱金属元素）等典型笼目超导体中，平带通常远离费米面，电子关联效应也未能充分显现。而CsCr₃Sb₅通过以铬原子替代钒原子，将平带推至费米能级附近，并同时引入磁性，成为目前少数兼具加压超导（T_c≈ 6.4 K）、反铁磁序和密度波态的笼目结构材料，为研究平带和强关联物理提供了独特载体。尽管前期输运与磁性测量已暗示其在约55 K处存在相变，但其微观起源与对称性破缺机制仍不明确，且此前的部分谱学测量实验尚未能明确观测到电荷序信号。

近期，清华大学物理系杨鲁懿副教授、张广铭教授与合作者，在强关联笼目金属CsCr₃Sb₅的研究中取得进展。研究团队利用了自主研发的低温强磁场多探针超快光谱系统，发现在相变温度以下，时间分辨反射谱表现出明显的双指数弛豫行为，其慢分量的特征弛豫时间在55 K附近发散，呈现出典型的声子瓶颈效应，表明体系存在能隙打开过程，对应于电荷密度波的形成。通过进一步提取相干声子振荡信号，研究团队识别出两个具有二重对称性的声子模式，其频率与对称性均与第一性原理计算所预测的1×4周期性晶格畸变相符，从而为CsCr₃Sb₅中电荷密度波序的存在提供了较强的光谱学证据。

图1.（a）多探针超快光学系统示意图；（b）相变过程中时间分辨反射率信号变化的三维图示；（c）相干声子随温度的变化；（d）弹性电阻的各向异性分量演化；（e）时间分辨双折射信号在三种不同主轴取向畴内的角度分布图；（f）以费米面处的平带为基础，自旋、轨道、晶格与电荷自由度之间相互作用的示意图。

更为引人注目的是，时间分辨反射谱在低温下沿两个主轴方向的瞬态响应，呈现符号相反的演变趋势，这一行为与CsV₃Sb₅中的近似各向同性响应不同，却与一些铁基超导体中的实验结果相似。进一步地，弹性电阻测量支持了旋转对称性破缺起源于电子向列序，其各向异性E_2g分量在相变温度附近发散，表现出典型的向列序涨落行为。同时，时间分辨双折射测量直接观测到旋转对称性破缺，并在实空间识别出三个主轴互成120度的区域，对应三态Potts型向列序。

本研究不仅系统地揭示了CsCr₃Sb₅中复杂的相变机制，而且将电荷、轨道、自旋和晶格自由度统一于平带关联的框架之下，为理解强关联笼目体系中多种交织序的共存与竞争提供了的新视角。此外，本工作还展示了超快光学技术在探测对称性破缺与多参量动力学过程的独特优势，为未来在量子材料中实现光控物态和研究交织序动力学奠定了基础。

研究成果以“强关联笼目金属CsCr₃Sb₅中交织有序态的揭示”（Unraveling intertwined orders in the strongly correlated kagome metal CsCr₃Sb_5）为题，于1月22日在线发表在《国家科学评论》（National Science Review）杂志上。清华大学物理系2019级博士生刘良洋（已毕业）、2021级博士生李义典，上海交通大学副教授谭恒心，浙江工业大学教授刘艺和中国科学技术大学2021级博士生孙贶律为本文的共同第一作者。杨鲁懿和张广铭为共同通讯作者。该研究还得到了中国科学技术大学陈仙辉院士和吴涛教授、以色列魏茨曼科学研究所颜丙海教授、浙江大学曹光旱教授的支持。该研究得到了清华大学笃实专项、国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、北京市自然科学基金、以色列科学基金会、德国研究基金会以及杰拉德·亚历山大（Gerald Alexander）遗产基金的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1093/nsr/nwag044

供稿：物理系

编辑：贠尔茹

审核：黄思南