研究揭示键能对催化活性的影响
文章导读
你是否好奇，为何看似相同的催化剂性能却天差地别？一项中外联合研究揭开了答案：关键竟藏在原子尺度的键长与电子结构差异中。通过先进X射线技术，科学家首次追踪到从Cu-O键长到催化活性的完整构效链，不仅开发出高效非贵金属催化剂，更实现了低温高转化与高温高选择性的突破平衡。这项发表于《自然-通讯》的成果，为催化剂理性设计提供了全新路径。
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氨气选择性催化氧化（NH3-SCO）技术，可将NH3转化为N2，是控制NH3排放的关键方法。其目标是在低温下实现高转化率，并在高温下保持高选择性。目前，为推进NH3-SCO技术发展，亟需构建高活性、高N2选择性和高稳定性的催化剂。
近期，中国科学院上海高等研究院联合英国伦敦大学学院、瑞士洛桑联邦理工学院、英国剑桥大学，通过HERFD-XANES、VtC-XES、operando XAFS、NAP-NEXAFS等先进的原位和准原位X射线光谱技术，在NH3-SCO领域取得了新认识。
研究团队通过NaBH4和H2还原剂，制备了CoBCu/Al2O3和CoHCu/Al2O3两种具有相同化学组成，但电子结构不同的双金属催化剂。进一步，团队综合运用HERFD-XANES、VtC-XES、operando XAFS、in-situ NAP-NEXAFS等X射线光谱技术，并结合其他表征手段，探讨了双金属催化剂的电子结构及其在NH3-SCO反应中的性能。
这一研究揭示了从Cu-O键长的原子级结构，到键强/跃迁能的电子结构，再到氧化还原能力的材料性质，进而影响反应活性与选择性等催化性能的完整构效关系链。同时，该研究开发了高效的非贵金属催化剂，并通过精准调控局部配位环境来优化电子结构，从而定向增强所需性能，为理性设计高性能催化剂提供了科学基础。
相关研究成果发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。
HRTEM和小波变换揭示键长差异
HERFD-XANES和VtC-XES揭示Cu-O键成键和反键轨道差异
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