文章导读
碱性氢燃料电池被公认是未来能源的破局关键，但你是否知道，其商业化最大的拦路虎并非成本，而是高电流密度下反应动力学的严重迟滞？面对这一长期死结，西安交大团队没有选择堆砌贵金属，而是通过稀土单原子调控内建电场，让界面水分子发生颠覆性的“重新取向”。这种看似微观的排列改变，竟让钌基催化剂的性能瞬间超越商业铂碳六倍。当所有人都盯着材料本身时，真正的胜负手其实藏在被忽视的水分子构型里。这个打破“铂依赖”的关键机制究竟是如何运作的，它是否意味着氢能时代将提前到来？
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碱性阴离子交换膜燃料电池因具备可兼容非贵金属催化剂、系统成本低、安全性高等优势，被认为是下一代可持续氢能转换技术的重要发展方向。然而，在碱性介质中，氢氧化反应（HOR）动力学显著迟滞，尤其是在高电流密度运行条件下，电极/电解质界面处质子耦合传递受限、反应中间体吸附强度失衡等问题严重制约了燃料电池性能提升。钌作为价格低于铂且具有相近d带电子结构的铂族金属，被视为发展低成本、高性能碱性HOR催化剂的潜在替代材料，但其界面反应动力学和器件性能仍有待突破。
针对上述挑战，西安交通大学化学学院曾令有研究员（丁书江教授团队）携手北京大学郭少军教授，提出了“稀土单原子调控内建电场和界面水分子取向”的催化剂设计策略。研究团队通过可控阳离子交换与部分还原工艺，成功构筑了Gd单原子嵌入的Ru/RuOₓ异质结构催化剂（Ru/RuOₓ-Gd@C）。该策略利用孤立Gd原子诱导Ru/RuOₓ界面形成更强的非对称电荷分布，增强异质结构内建电场，进而调控Ru活性位点的表面亲氧性和界面水分子取向。研究表明，Gd单原子引发的电子结构调控能够优化催化剂表面羟基物种覆盖，促进电极/电解质界面处“氧朝下”水分子构型（H2O↓）的取向重构。该有序水结构进一步强化了界面氢键网络，构建了高效的质子传导通道，从而显著加速碱性HOR反应动力学。基于这一机制，Ru/RuOₓ-Gd@C催化剂实现了8.87 mA μgRu-1的质量活性和0.39 mA cm-2的交换电流密度，分别为商业Pt/C的6.6倍和2.0倍。进一步组装的阴离子交换膜燃料电池实现了16.3 W mgRu-1的Ru质量归一化峰值功率密度，并可稳定运行超过60小时。该研究从内建电场调控、界面亲氧性优化和水分子取向重构三个层面揭示了高效碱性HOR催化的界面调控机制，为发展低贵金属用量、高性能和高稳定性的碱性氢燃料电池阳极催化剂提供了新思路。
研究成果以《钆掺杂Ru/RuOx异质结构界面水的重新取向增强碱性氢氧化电催化》（Interfacial Water Reorientation in Gadolinium-Doped Ru/RuOx Heterostructures Boosts Alkaline Hydrogen Oxidation Electrocatalysis）为题发表于国际化学领域顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）。西安交通大学化学学院为第一署名单位。西安交通大学化学学院博士生李领、赵伊茹和北京大学助理研究员李璐为论文共同第一作者，西安交通大学曾令有研究员和北京大学郭少军教授为论文共同通讯作者。
该研究得到了国家自然科学基金面上项目、西安交通大学青年拔尖计划、中央高校基本科研业务费、北京市杰出青年科学基金、中国博士后科学基金等项目的支持，并获得西安交通大学国家储能技术产教融合创新平台和西安交通大学分析测试中心在测试表征方面的支持。
论文链接地址：https://doi.org/10.1002/anie.4763774
曾令有研究员主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/lingyou.zeng
丁书江教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/dingsj
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这水分子取向的调控思路有点东西，60小时稳跑确实不容易。