科研人员观测到金属-载体界面的体相氧溢流
文章导读
你是否以为催化剂的活性只取决于表面金属颗粒，而忽略了载体内部更深层的秘密？当学界还在争论表面溢流时，大连化物所团队利用原子级电镜，竟在Ru/TiO2界面捕捉到了氧原子从体相“串门”至金属颗粒的惊人一幕。这一发现彻底颠覆了传统认知：原来决定催化效率的关键，竟是那个被长期忽视的“体相氧溢流”。如果连晶格应变都能精准调控反应路径，那么现有的催化剂设计逻辑是否正在失效？这个藏在Nature里的新机制，究竟会如何重写多相催化的未来规则？
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近日，中国科学院大连化学物理研究所等研究团队，首次在原子尺度上观察并证实了金属-载体界面控制的体相氧溢流现象，明确了该现象在多相催化反应中的重要作用，提出了金属-载体的“表面-界面-体相”协同催化的新机制。
溢流效应是多相催化反应的重要动态特征之一，通俗来说，就是催化剂中负载金属与载体之间会发生活性物质的扩散与迁移，这一过程直接影响催化反应的效率与结果。此前科学家对催化剂表面的溢流行为已有认识，但学界对负载型金属催化剂的体相，特别是金属-载体界面是否存在类似的溢流过程，以及其如何影响催化反应仍不明晰。
研究团队聚焦高性能负载型Ru（钌）基催化剂，利用原子分辨环境透射电镜，原位解析了Ru/rutile-TiO2（金红石型二氧化钛）中Ru单颗粒的氧化机制。研究首次在该过程中观测到体相氧溢流，也就是氧原子会在反应发生时“串门”，证实了载体中的晶格氧以空位介导的方式通过界面输运至金属颗粒。
研究团队同时建立了皮米精度原子应变矢量分析方法，定量解析了氧溢流的行为，追踪到界面持续氧输运所引发的载体局域晶格动态应变。据此，团队进一步揭示了金属-载体界面对体相氧溢流的调控作用，阐明了界面结构适配是体相氧溢流通道畅通的保障。
研究证实，该机制广泛存在于氧化物相低晶格失配度的金属-载体界面催化剂体系，在催化反应中发挥关键作用，揭示了界面结构对反应活性物质迁移的关键影响。研究成果为多相催化界面结构设计及动态反应特征提供了新的理论认识。
相关研究成果发表在《自然》（Nature）上。
金红石型二氧化钛体系中的体相氧溢流过程与载体局域晶格动态应变分析
用于观测体相氧溢流过程的能源研究技术平台球差校正环境透射电子显微镜
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