电子科技大学基础院崔春华教授团队在JACS 发文揭示CO₂激活水合电子机制

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文章导读

你是否曾疑惑：为何实验中CO₂活化总在理论不可能的电位下发生？电子科大崔春华团队重磅突破，颠覆百年电催化认知！他们首次发现水合电子竟能在溶液气液界面直接激活CO₂，无需传统强阴极极化——实验观测到仅0.6 V的超低电位下成功生成CO，比理论极限高出2.0 V。这项JACS封面研究破解了长期实验矛盾，揭示“电解质驱动自由基化学”新机制，为高效CO₂转化提供革命性路径。读懂它，你将掌握多相电化学界面的底层逻辑，洞见碳中和关键技术的未来方向。

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　　近日，基础与前沿研究院崔春华教授团队在《Journal of the American Chemical Society》杂志上发表题为“Hydrated electrons bypass the −1.9 V activation barrier in electro-chemical CO2 reduction”的研究论文。该工作揭示了一种由溶液相水合电子介导的CO2活化新机制。博士生吴荻、赵瑞娟和博士后李磊为共同第一作者，崔春华教授为论文通讯作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。

电子科技大学基础院崔春华教授团队在JACS 发文揭示CO₂激活水合电子机制

　　传统观点认为，通过单电子活化CO2为CO2•⁻自由基中间体需要在催化剂表面施加强的阴极极化才能实现。然而，大量实验观察表明，该中间体常在远高于理论预测的电位下出现，从而无法理解当前实验观察。

　　针对上述问题，研究团队通过将溶液过程与铜催化剂表面反应解耦，综合运用纳米颗粒跟踪分析、电子顺磁共振与多种原位光谱技术，发现HCO3−电解液中的CO2微气泡界面可持续促进生成具有强还原能力的水合电子（e−aq）。实验证实，这些水合电子能够在溶液中直接活化CO2，生成CO2•⁻并进一步转化为CO。研究更在0.6 V vs. RHE的条件下，通过原位拉曼光谱直接观测到CO在铜电极上的吸附以及C–H键的形成，该电位较传统CO2活化理论极限高出约2.0 V，解决了上述长期存在的争议和矛盾。

　　这项研究建立了“电解质驱动的自由基化学与传统表面电催化协同”的新模型，揭示了CO2活化过程不仅限于电极表面，也可通过溶液中的气/液界面化学实现（如图1）。该机制为CO2转化提供了新的理论基础，对深入理解多相电化学界面过程具有重要意义。

电子科技大学基础院崔春华教授团队在JACS 发文揭示CO₂激活水合电子机制

图1溶液-电极CO2电化学还原反应示意图

　　该项工作得到了国家自然科学基金（22372027）的资助。

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15039

　　作者介绍：

　　吴荻，电子科技大学基础与前沿研究院2024级博士生，导师崔春华教授，目前致力于自由基化学以及电解质溶液化学的研究。迄今以第一作者身份在J. Am. Chem. Soc.、Mater. Chem. Front.、Ecoenergy等刊物上发表论文。

　　赵瑞娟，电子科技大学基础与前沿研究院2022级博士生，导师崔春华教授，目前研究方向是电解质水溶液电化学。研究生期间获得学术新秀奖，博士生国家奖学金。迄今为止以第一作者身份在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci、J. Phys. Chem. Lett.等期刊上发表学术论文。

　　李磊，电子科技大学基础与前沿研究院博士后。2024年博士毕业于电子科技大学基础与前沿研究院，师从崔春华教授。主要致力于水自由基化学在小分子转化中的作用机制研究。迄今以第一/共一作者身份在Nat. Chem.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci.、J. Phys. Chem. Lett.等期刊发表论文。担任Nat. Commun.国际期刊审稿人。