红外非线性光学晶体材料研究获进展

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文章导读

你是否想过，一种新材料竟能同时发光又能产生强效红外激光？传统红外晶体已逼近性能极限，中国科学院新疆理化技术研究所团队却另辟蹊径——通过“风车状”阴离子框架的孔道限阈效应，首次实现对非线性光学与荧光性能的协同调控。他们构建出11种全新化合物，其中Sn0.5Mg3Ga3S8展现出罕见的双功能特性，其超强响应源于八面体与四面体基元的有序组装。这项发表于《Advanced Functional Materials》的研究，不仅揭秘了“共点共线共面三合一”设计策略，更为下一代高性能红外激光材料开辟了全新路径。

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红外非线性光学晶体作为激光频率转换的关键器件，在全固态激光器中具有重要的应用。当前商用红外非线性光学晶体主要包括黄铜矿型化合物，如AgGaS₂， AgGaSe₂和ZnGeP₂。然而，由于各自本征的性能缺陷，这些材料已不能完全满足当前长波红外激光技术发展的需求，亟需突破现有材料性能的限制，发展高性能新型长波红外非线性光学材料。

基于对红外非线性光学材料性能来源的分析，中国科学院新疆理化技术研究所科研人员提出协同组装优势基元，构建新型红外非线性光学材料结构的设计思路。研究通过耦合八面体及四面体基元，首次发现了A^IB^II₆C^III₆Q^VI₁₆家族硫属化合物。

在上述工作的基础上，科研人员利用该家族化合物中八面体及四面体组成的风车状阴离子框架的孔道限阈效应，在A^I_0.5B^II₃C^III₃Q^VI₈家族合成出11例新的化合物，实现了该家族化合物带隙、二阶非线性光学效应及荧光性能的有效调控。其中，Sn_0.5Mg₃Ga₃S₈具备发光和非线性光学响应的双重功能特性。实验和计算结果表明，Sn_0.5Mg₃Ga₃S₈中强的非线性光学效应，主要归因于八面体及四面体基元协同组装诱导的非线性活性基元（[Sn^IIS₆]、 [GaS₄]）的有序排列。此外，该风车状框架结构表现出的基元可替代性，主要归因于结构中共点及共线的连接模式，而该结构的稳定性则主要来自于框架中共存的共面连接模式。