文章导读
你是否想过，一种新型催化剂竟能让丙烯环氧化反应效率飙升？厦门大学黄加乐、李清彪、傅钢团队“内外兼修”设计出中空Cu₂O纳米框架，首次实现内外表面均暴露高活性{110}晶面。通过配体保护与选择性刻蚀，催化剂在150°C下环氧丙烷选择性接近100%，175°C时仍保持83.8%高选择性，稳定性超300分钟。结合原位表征与理论计算，团队还揭秘了{110}晶面与氧物种协同作用机制，为高效催化剂理性设计提供全新路径。
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近日，厦门大学化学化工学院黄加乐教授、李清彪教授及傅钢教授研究团队合作开发了一种基于配体保护/选择性晶面刻蚀策略的Cu2O中空纳米框架材料，在丙烯直接气相环氧化反应领域取得显著进展。相关成果以“Internally hollow Cu2O nanoframes with the abundance of {110} facets enhance direct propylene epoxidation”为题发表于Nature Communications（DOI: 10.1038/s41467-025-63059-0）。
Cu2O菱形十二面体中暴露的{110}晶面被公认为丙烯直接环氧化反应的关键活性位点。然而，已报道Cu2O菱形十二面体颗粒尺寸较大，导致其比表面积较低，从而限制了催化性能的进一步提升。为克服这一挑战，研究团队提出了一种富含{110}晶面的中空Cu2O纳米框架材料设计策略，并开发了配体保护/选择性晶面刻蚀的合成方法。具体而言，通过十二烷基硫酸钠（SDS）作为配体选择性保护Cu2O的{110}优势晶面，同时利用稀盐酸等刻蚀剂优先去除{111}和{100}等晶面，成功制备了内外表面均暴露{110}晶面的中空纳米框架催化剂。该催化剂在丙烯直接环氧化反应中实现了催化活性、环氧丙烷（PO）选择性和催化剂稳定性的协同优化。在较低反应温度150 °C下，PO选择性接近100%；在175 °C时，PO选择性仍维持在83.8%，生成速率达0.18 mmol g⁻¹ h⁻¹，且催化剂可稳定运行超过300分钟。进一步地，研究团队结合原位光谱表征（如原位FT-IR）与密度泛函理论计算，阐明了{110}晶面与化学吸附氧物种（如O2⁻或O⁻）之间的协同作用机制。该机制揭示了{110}晶面如何促进氧物种的适度活化，从而提升PO的选择性并抑制副反应，为丙烯气相环氧化催化剂的理性设计提供了理论指导。
本工作在黄加乐教授、李清彪教授及傅钢教授的共同指导下完成，华侨大学詹国武教授和陈国彬副研究员提供了宝贵指导意见。邱越洺（2020级博士研究生，现为厦门大学化学化工学院博士后）和张逸晨（2019级本科生，现为清华大学化学工程系博士研究生）为论文共同第一作者。2022级硕士研究生张榕辉和2020级硕士研究生黄猛参与了部分实验工作。该研究获得科技部国家重点研发计划（2022YFA1504601）以及国家自然科学基金（22478322、22132004、U24A20489、22038012）等项目资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-63059-0
（化学化工学院）
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