多结构域酶提升电子传递效率研究取得进展
文章导读
天然氧化还原酶普遍存在电子传递效率偏低的催化瓶颈，不仅拖慢催化循环，还会产生活性氧，氧气副反应生成的过氧化氢更会损害酶在催化周转中的稳定性。中国科学院天津工业生物技术研究所选取热毁丝霉菌的纤维二糖脱氢酶（TtCDH）开展研究，其双结构域构型让电子从脱氢结构域经由细胞色素结构域传至外部电子受体。团队建立区域特异性理性改造策略，获得优势突变体，电子传递速率提升10倍、催化活性提升4.5倍，过氧化氢产量降至检测限以下，生物阳极催化电流密度达15.6μA cm−1，较野生型提高20倍。多结构域氧化还原酶的理性改造，能否就此打开直接电子传递型生物电化学器件的新空间？
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氧化还原酶分子内电子传递对代谢氧化还原过程、体外能量转化及可持续生物制造至关重要。天然氧化还原酶普遍电子传递效率偏低，构成催化瓶颈，降低催化循环效率、产生活性氧。氧气副反应还会生成过氧化氢，损害酶在催化周转中的稳定性。
近日，中国科学院天津工业生物技术研究所在多结构域酶提升电子传递效率研究方面取得进展。团队选取热毁丝霉菌的纤维二糖脱氢酶（TtCDH）开展研究。它的双结构域构型，使电子能够从催化底物的脱氢结构域，经由细胞色素结构域传递至外部电子受体，为构建直接电子传递型生物电化学器件提供天然分子基础。
针对TtCDH的电子传递效率受限和氧依赖性副反应问题，团队从酶的不同功能区域开展研究，建立区域特异性理性改造策略，得到优势突变体，并实现了电子传递速率提升10倍、催化活性提升4.5倍，同时催化循环中过氧化氢产量降至检测限以下。最终优势突变体的直接电子传递性能经生物电化学验证。电化学表征显示，修饰优势突变体的生物阳极催化电流密度为15.6μA cm−1，较野生型提高20倍。
该工作为直接电子传递型生物电化学器件中酶催化剂的理性设计提供了新思路，也为具有多结构域的氧化还原酶改造提供了可借鉴的研究框架。
相关研究成果发表在《ACS催化》（ACS Catalysis）上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等的支持。
多结构域酶提升电子传递效率研究取得进展
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