科研人员实现氮气与甲烷等离子体耦合催化直接合成高值含氮化合物

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文章导读

氮气和甲烷在传统高温高压下才可活化，能耗与排放居高不下，如何在温和条件实现共转化是关键难题。中国科学院大连化所团队采用非热等离子体耦合Ni/SiAlO催化剂，在约80 °C、常压下将N₂转化率提升至3.3%、CH₄至49.3%，同步产出甲胺、乙胺和氨，并生成氢气和C₂‑5烃。该路径通过调控介电常数提升等离子体电子能量并利用Ni表面富集活性种，突破多步骤限制。面对低碳转型需求，这种温和等离子体催化能否实现工业规模的含氮化合物合成？

— 内容由好学术AI分析文章内容生成，仅供参考。

氮气（N₂）和甲烷（CH₄）是自然界中储量丰富但化学性质极其惰性的小分子，二者的活化和定向转化极具挑战。在传统工业中，两种分子的转化过程均依赖苛刻的反应条件。相比之下，在温和条件下将N₂与CH₄直接共转化为氨和碳氮化合物是一条更具优势的可持续性反应路径。然而，如何在温和条件下实现这两种惰性分子的高效共活化，并选择性构建N–C和N–H键，是亟需解决的核心难题。

近日，中国科学院大连化学物理研究所科研团队通过非热等离子体耦合催化策略，在温和条件下（80 °C、常压）实现了N₂与CH₄直接共转化，可同步制备甲胺和乙胺等烷胺产物以及氨。

团队设计了二氧化硅-氧化铝（SiO₂-Al₂O₃）气凝胶负载镍（Ni）纳米颗粒（Ni/SiAlO）催化剂，并匹配介质阻挡放电等离子体反应器，实现了温和条件下N₂和CH₄的高效共转化制高值含氮化合物，同时联产氢气与C_2-5烃类。测试结果表明，在约80°C、常压条件下，N₂和CH₄转化率分别达3.3%和49.3%，产物中烷胺（包括甲胺和乙胺）与氨的产率分别达0.88和6.43mmol gNi^⁻1 h^⁻1。

团队进一步结合自主开发的原位表征技术、密度泛函理论计算和等离子体动力学模拟，揭示了等离子体耦合催化对反应效率和产物选择性的调控机制。一方面，Ni/SiAlO催化剂调控了体系的介电常数与放电空间形态，提高了等离子体的平均电子能量，从而促进了CH₄的活化解离和N₂向振动激发态和电子激发态的跃迁；另一方面，Ni表面对等离子体中激发态N₂、CH₃、H等活性物种的吸附与富集，促进了N–C与N–H偶联，从而实现烷胺和NH₃的高效合成。

该研究避免了传统反应路径中的多步骤、苛刻条件、高碳排放等问题，为温和条件下由N₂和CH₄直接合成高值含氮化合物提供了新途径。

相关研究成果发表在《化学》（Chem）上。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等的支持。

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