文章导读
说到材料相变，你第一反应可能是升温加压。但西安交大团队用飞秒激光，在皮秒内让一种铁电材料直接跳到了反铁磁态——速度比传统手段快万亿倍。更颠覆的是，这个光控切换还能像呼吸一样循环可逆，并且顺带让表面氢吸附从“强粘”变成“自动脱附”。传统热力学做不到的事，他们用光生电子填轨道就解决了。但所有神奇都藏在一个被大多数模拟忽略的细节里——非绝热耦合如何让电子、晶格和自旋在瞬间达成“默契”？这套机制已经在一系列材料中验证，或许下一代超快存储和绿色储氢的真正钥匙，就在这里。
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非平衡光激发态调控材料结构相变是当前凝聚态物理与材料科学领域的重要前沿研究方向。通过飞秒激光脉冲等超快外场激发材料的瞬态非平衡态，可以突破传统热力学平衡条件的限制，诱导形成具有新颖电子结构、磁性功能或拓扑特性的亚稳态，从而为探索和设计新型量子物态提供重要途径。与此同时，同时具有两种或两种以上铁性序（如铁电、铁磁和铁弹序）的多铁材料，因其丰富的序参量耦合效应和多功能响应特性，在下一代高性能信息存储与低功耗电子器件中展现出广阔的应用前景。然而，如何利用外场激发实现对多铁体系中不同铁性序的高效协同调控，并从微观层面揭示光致相变过程中电子、晶格与自旋自由度之间的非绝热耦合动力学机制，仍是当前该领域亟待突破的核心科学问题。
图1 离子铁电体中光控储氢机制示意图
图2 光照下TiGeSe3的结构与光学性质演变
针对上述问题，西安交通大学物理学院软物质与凝聚态团队姜志军和倪斤阳特聘研究员与金属材料强度全国重点实验室周健教授、鲁东大学杨传路教授、美国阿肯色大学Charles Paillard和Laurent Bellaiche教授合作，在二维铁性体系的光致超快相变调控机制研究中取得了重要进展。研究团队以单层TiGeSe3为原型体系，基于约束自洽场的激发态计算与非绝热分子动力学模拟，首次揭示了光激发载流子驱动的超快铁电-反铁磁相变机制。研究表明，基态下Ge-Ge二聚体畸变诱导了强铁电性；光激发下，光生电子填充Ti 3d轨道，有效抑制结构畸变，驱动系统在亚皮秒尺度下超快转变为交错反铁磁相。相变中增强的非绝热效应不仅加速了能量向晶格传递，更将强激发态下的载流子寿命缩短至约1 ps，确保光撤除后系统快速恢复，赋予该相变优异的循环可逆性。更为重要的是，伴随相变的p带中心移动使表面氢原子吸附自由能从0.33 eV骤升至1.11 eV，实现了“强化学吸附”到“自发脱附”的动态光控切换，为全光控、超快可逆储氢提供了全新物理图像。该机制进一步在AgBiP2Se6和CuInP2S6等体系中得到验证，论证了通过光激发铁性相变调控表界面反应活性的普适性规律。
研究成果以“Light-Driven Ferroic Switching Enables Reversible Control of Hydrogen Adsorption Thermodynamics”为题在国际知名学术期刊《纳米快报》（Nano Letters）上在线发表，西安交通大学物理学院为该论文第一完成单位，物理学院博士研究生万雪晴为论文第一作者，张振龙为第二作者；西安交通大学物理学院姜志军、倪斤阳特聘研究员与鲁东大学杨传路教授为论文共同通讯作者。本研究获得了国家自然科学基金、陕西省自然科学基础研究计划、陕西数理基础科学研究项目、小米青年学者项目、西安交通大学基本科研业务费和西安交通大学青年拔尖人才计划的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c00956
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