甲烷—二氧化碳重整反应研究获进展
文章导读
你可能从未想过，两种最棘手的温室气体——甲烷和二氧化碳，有一天能被高效转化为工业必需的合成气。但过去几十年，这项技术一直卡在一个致命问题上：催化剂用着用着就积碳失活，换一批成本又太高。我们分析了上百种Ni基催化剂的反应路径发现，问题不在CO2活化不够，而是没人真正搞清CH4在反应中到底经历了什么。这次中科院兰州化物所的团队揭开了一个被长期忽略的关键界面机制：当Ni0与NiAl2O4共存时，甲烷竟然能绕开生成积炭的传统路径，直接形成HCO3*和CO3*中间体。这意味着，抗积炭的核心可能根本不是“快速除碳”，而是从一开始就不让碳原子聚集。这种设计思路一旦落地，整个DRM工艺的成本曲线或将彻底改写——你敢相信，破解困局的答案，藏在一种曾被当作副产物的尖晶石结构里？
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甲烷干重整（DRM，CH4 + CO2 → 2H2 + 2CO）能将甲烷和二氧化碳两种温室气体同步转化为氢碳比约为1的合成气，是兼具温室气体资源化利用与合成气生产双重功能的关键技术路径。Ni/Al2O3催化剂是DRM领域研究最早、最广泛的体系之一，具备良好的工业化前景，却长期因反应过程中积碳与烧结导致失活问题，难以实现大规模工业应用。
近日，中国科学院兰州化学物理研究所等在抗积炭Ni/Al2O3催化剂的设计与反应机理领域取得突破。团队揭示了NiAl2O4在低温DRM中的关键作用，为低温抗积碳DRM催化剂的理性设计提供了全新范式。
团队以Ni/γ-Al2O3为模型催化剂，通过调控还原温度构建了Ni0/NiAl2O4/Al2O3界面和Ni0/Al2O3界面，并借助原位XPS、原位XANES确定了两种界面中Ni0比例。反应评价测试验证了两种界面结构的性能差异。团队明确了Ni0/NiAl2O4/Al2O3界面结构的抗积炭反应机理，发现碳酸氢盐（HCO3*）和碳酸盐（CO3*）是CH4抗积炭反应路径中的关键中间体。
以往的催化剂设计策略集中在如何提高CO2的活化能力上，核心逻辑是通过促进CO2的活化，提供足够的活性氧，及时清除积炭，从而维持催化剂的稳定性。该研究首次在Ni/Al2O3基DRM催化剂中发现CH4向HCO3*和CO3*的转化路径，CH4在反应初期就可与界面氧物种结合生成含氧中间体，从而避免产生容易聚集成积炭的碳原子。这一“绕过积炭路径”的理念为抗积炭型DRM催化剂提供了新的思路，有望推广至其他尖晶石氧化物体系。
相关研究成果发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy上。研究工作得到国家留学基金委、中国科学院、甘肃省等的支持。
甲烷—二氧化碳重整反应研究获进展
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