北理工团队在可极化晶格诱导FePSe₃中电子的持久特异性自俘获行为及其在双模人工突触中的应用方面取得研究进展

人工突触为仿生神经系统模拟提供了新途径，并有望突破冯·诺依曼瓶颈。尽管潜力巨大，当前神经形态器件仍面临电解风险、材料降解、铁电疲劳以及离子迁移/俘获导致的不可逆电导变化等挑战。

近日，北理工姜澜院士、周家东教授（共同通讯作者）提出，FePSe₃材料中由强电子-声子耦合诱导的本征结构畸变会产生自俘获机制，特异性俘获电子并在1 ps内形成极化子以实现电荷局域化。基于该机理，研究者实现了通过石墨烯向FePSe₃进行可逆电子捕获与释放而形成极化子的忆阻器，其具备超过124 V的大存储窗口，并在10³次以上开关循环中保持稳定的电学性能。此外，FePSe₃-Gr器件在不同幅值与数量的电脉冲刺激下表现出良好的突触可塑性，显示出在人工突触器件中的应用潜力。同时，在光注入条件下观察到因极化子饱和形成而产生的突触重置功能。本研究为构建稳定、高性能的人工突触器件提供了一种微观机制层面的解决方案，推动了神经形态系统的应用发展。文章以“Polarizable Lattice Induced Persistent and Preferential Electron Self-Trapping in FePSe₃ for Bimodal Operation Artificial Synapse”为题发表于《ACS Nano》上，北京理工大学博士研究生刘继健，高国权和郭丹为论文共同第一作者。

图1. FePSe₃的合成与表征。(a) FePSe₃的生长示意图。(b) FePSe₃的拉曼光谱。在148、167和215 cm⁻¹处分别观察到FePSe₃的拉曼特征峰。(c) 215 cm⁻¹处的拉曼强度映射图像及对应的光学显微镜图像（图1c内嵌插图）。(d−f) 分别为Fe 2p、P 2p和Se 3d轨道的XPS精细谱。其特征峰位与已报道结果一致。(g) 不同厚度FePSe₃在SiO₂/Si衬底上的光学显微镜图像。

图2. FePSe₃的原子结构表征。(a) FePSe₃晶体结构示意图。(i) 单层FePSe₃俯视图。(ii) FePSe₃侧视图。(iii) 本征[FeSe₆]⁸⁻与[P₂Se₆]⁴⁻八面体结构示意图。(b) FePSe₃的原子分辨率HAADF-STEM图像。(c) 图(b)白色标记区域的对应HAADF-STEM图像，插图为FePSe₃对应的原子模型。(d) FePSe₃面内STEM图像对应的SAED衍射图谱。高度结晶化的结构显示出周期性原子排列且无任何空位缺陷。(e) FePSe₃的截面HAADF-STEM图像。(f) 图(e)黄色标记区域的对应HAADF-STEM图像，插图为对应的原子模型。(g) FePSe₃截面STEM图像对应的SAED衍射图谱。高度结晶化的结构显示出周期性原子排列且无任何空位缺陷。

图3. FePSe₃中的异步极化子形成。(a) FePSe₃的二维瞬态吸收光谱随探测波长与延迟时间的变化关系。(b) 稳态反射光谱一阶导数与1 ps内瞬态响应信号的对比。(c) 基态漂白信号动力学及其功率依赖性（在时间延迟为2 ps处归一化），同时对比MoS₂的动力学以对比系统的仪器响应时间。(d) 异步极化子形成过程示意图。(e) 图(a)中基态漂白信号光谱位移的演化趋势，并通过双指数函数进行拟合。(f) 由图(c)提取的漂白信号动力学随激发通量的依赖关系。(g) 高激发密度下极化子形成过程中晶格畸变的竞争过程。 (h) FePSe₃中光生载流子空间分布随时间延迟的演化过程。(i) 载流子形成极化子的不同时间尺度过程中扩散常数的演化趋势。

图4. FePSe₃-Gr人工突触器件的表征与性能测试。(a) FePSe₃-Gr器件的拉曼光谱。对器件不同区域进行拉曼光谱表征，证实FePSe₃-Gr异质结成功构筑。插图为该器件的光学显微图像，其中石墨烯区域与FePSe₃区域分别用蓝色和黄色虚线标出。(b) 原始石墨烯的I_d-V_g曲线。观察到预期的”钟形”特征曲线，这是单层石墨烯的典型电学特性。(c) FePSe₃-Gr器件的I_d-V_g曲线（在V_d=10-500 mV范围内施加双向扫描V_g（±80 V）测得）显示出相似的迟滞窗口。箭头与数字代表扫描方向与顺序。仅测试石墨烯的I_d-V_g曲线，这是因为源漏电极连接于石墨烯两端，未与FePSe₃直接接触。 (d) FePSe₃-Gr器件在V_d=0.1 V时，不同V_g下的I_d-V_g曲线显示出记忆窗口。随着V_g增大，记忆窗口逐渐拓宽。(e) 在80至-80 V范围内施加不同幅值的7周期累积V_g脉冲刺激（栅极脉冲宽度400 ms，V_d=0.1 V）下，I_d随时间演化曲线。非零的突触后电流证明了电子突触操作的可行性。(f) FePSe₃-Gr器件在暗态及不同功率光照（λ=520 nm）条件下的I_d-V_g曲线。随着光功率增强，记忆窗口逐渐缩小直至消失。(g) 典型生物突触系统及其等效电路图。FePSe₃-Gr器件实现了双模态（电学与光学）调控，具备非易失性、多功能及良好的突触可塑性。

综上所述，该研究成功提出了一种由强电子-声子耦合引发的FePSe₃本征结构畸变所诱导的电荷捕获与释放自俘获机制。通过飞秒瞬态吸收光谱与瞬态吸收显微技术直接追踪载流子的时空演化，证实FePSe₃能够特异性并高效的捕获电子，在1皮秒内形成极化子，并将载流子寿命延长至数十纳秒。基于这一独特的自俘获机制，研究成功实现了双模调控的FePSe₃-Gr人工突触器件。该器件展现出良好的突触可塑性、超过124 V的大存储窗口以及超过10³次循环后仍保持稳定的电学性能。这种具备无损、可逆、优异电荷捕获与释放特性的自俘获机制，在突触性能与长期稳定性之间取得了良好平衡，彰显了其在人工突触器件中的广阔应用前景，为人工神经形态与神经形态器件的发展开辟了新路径。

文献信息：Jijian Liu, Guoquan Gao, Dan Guo, Lan Jiang, Weikang Dong, Keming Li, Shuang Du, Yanzhong Wang, Ping Wang, Tianyu Zang, Zhihang Zhang, Minghui Li, Qingmei Hu, Yadi Guan, Chunyu Zhao, Shoujun Zheng, Tong Zhu, Yao Zhou, and Jiadong Zhou，“Polarizable Lattice Induced Persistent and Preferential Electron Self-Trapping in FePSe₃ for Bimodal Operation Artificial Synapse” ACS Nano Article ASAP

文献链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c17513