北理工团队通过力学方法在范德华铁电单晶中成功构造极化拓扑畴

近日，北京理工大学空天科学与技术学院、临近空间环境特性及效应全国重点实验室洪家旺、王学云教授课题组在铁电拓扑结构的构筑方法上取得突破，相关研究成果以“Mechanically liberating polarization bubbles in van der Waals ferroelectrics”为题于9月29日在线发表在Nature Materials期刊。

北京理工大学为第一完成单位，北京理工大学洪家旺、王学云教授、宁波工程学院杨为佑研究员为通讯作者。北京理工大学博士后江兴安（现已入职宁波工程学院）、博士生王廷钧（现已入职石家庄铁道大学）、博士研究生张亦轩、博士后邓尊乙为共同第一作者。合作单位包括宁波工程学院、北京大学、中科院半导体研究所、北京工业大学、湖南大学和美国罗格斯大学。

极性拓扑结构（如斯格明子、涡旋、半子等）因其拓扑保护特性与外场可调性在非易失性存储和新型电子器件中的巨大潜力，近年来成为物理、力学和材料科学等多学科交叉领域的研究前沿。然而，目前绝大多数极性拓扑结构依赖于人为构筑的异质结或超晶格结构，需要通过界面/边界/几何等约束来平衡能量竞争，才能实现拓扑结构的稳定存在。这种对外延结构和材料衬底的依赖极大地限制了拓扑电子器件在柔性、可集成化和硅基兼容电子学中的应用。

范德瓦尔斯材料因其层间弱相互作用、无悬挂键表面和优异的力学柔性等优点，为构筑可转移、可集成的功能器件提供了理想材料体系。特别是具有离子迁移特性的铁电性范德瓦尔斯材料CuInP2S6（CIPS），其展现出了多稳态结构、离子电导、负压电性等独特的物理特性，尤其是其极化共存旋转的特点，为构筑极性拓扑结构提供了可能。

为了解决上述问题，北京理工大学洪家旺、王学云教授团队在无需异质结构约束的块体CIPS晶体中，通过力学调控方法成功实现了高密度极性气泡畴（Polarization bubble）的构筑与操控。研究结果表明，原子力纳米探针在材料表面引起的局部曲率（应变梯度）变化是构筑极性气泡畴的关键。一方面，纳米探针引起的应变梯度场可以达到106 m-1，该应变梯度场诱导的挠曲电场足以推动CIPS的极化翻转。另一方面，局部曲率的变化还推动CIPS中的铜离子从低极化态（LP）迁移至高极化态（HP）。进而导致内部的能量竞争达到新的平衡稳态。在上述物理过程的共同作用下，实现了在CIPS材料体系中传统迷宫畴到拓扑畴的演变与稳定存在。本论文的研究结果切实推动了对范德瓦尔斯体系拓扑结构研究的发展，并为其在高密度存储中的应用奠定了基础。

图1 范德华铁电晶体中高密度极化气泡的观测。

要点：

1. CIPS晶体具有典型的层状范德华结构，Cu离子可在层内和层间范德华隙中移动，形成低极化（LP）和高极化（HP）两种共存相。

2. 通过机械剥离不同厚度，压电力显微镜（PFM）图像证明了迷宫畴到气泡畴的形态演变。

3. PFM振幅图像揭示气泡畴周围存在压电振幅的明暗差异，与其LP/HP相的共存密切相关。

图2 极化气泡的极性构型表征。

要点：

1. 通过矢量PFM技术，结合样品旋转，确认气泡畴具有面内发散型的极化构型，具有典型的Néel型畴壁。

2. 通过进一步重构极化场，进一步确认了面内中心发散状极化分布。

图3 气泡与HP相的关联性分析。

要点：

1. 通过层析PFM技术去除表层后，发现HP相消失的同时气泡畴也随之消失，证明气泡的稳定存在依赖于HP相。

2. 基于密度泛函理论计算，发现压缩应变可促使Cu离子进入范德华隙，从而稳定HP相，为气泡畴形成提供有利条件。

图4 探针集中力调控HP相与气泡畴形成。

要点：

1. 在迷宫畴富集区域，通过AFM针尖进行力扫描，可诱导LP相向HP相转变，并导致迷宫畴到气泡畴的形态变化，该过程可实现无损的铁电拓扑结构形成。

2. 在针尖集中作用下，HP相比例显著提升，气泡畴主要形成于HP或者LP/HP相界区域，与机械剥离过程中的观察一致。

图5 极化气泡畴的形成与稳定机制。

要点：

1.压缩应变促使Cu离子迁移至范德华隙，实现由LP到HP相的转变；而应变梯度则通过挠曲电效应产生强局域电场（可达106 V/cm），共同驱动迷宫畴向气泡畴演变。

2.极化相转变及挠曲电场共同重构形成一个总的等效电场，被认为是驱动迷宫畴演变成气泡畴的驱动力。相场模拟进一步验证了在等效电场作用下，迷宫畴到高密度气泡畴的演变，气泡畴具有中心发散的极化涡旋结构，畴壁为Néel型。

本研究通过力学调控极性相竞争与挠曲电效应，在范德华铁电体CIPS单晶中实现了高密度铁电拓扑气泡畴的可控形成与操控，突破了传统拓扑结构对衬底与异质界面工程的依赖。CIPS材料具备可剥离、可转移、易集成等优势，可与硅基、柔性衬底等多种平台兼容，为拓扑电子学在柔性器件、神经形态计算等领域的应用提供了新材料基础。这一发现不仅深化了对范德华铁电体中拓扑铁电畴形成机制的理解，也为未来发展范德华体系拓扑畴结构及其在低功耗、高密度、高密度存储的电子器件应用奠定了基础。