华中科技大学物理学院付英双教授团队发现原子尺度的本征螺旋磁序

近日，著名期刊《美国科学院院刊》（PNAS）在线发表了付英双教授领导的研究团队的最新成果，题为《单层和双层NiI₂中螺旋磁性的原子级尺度自旋分辨成像》（Spin-resolved imaging of atomic-scale helimagnetism in mono- and bilayer NiI₂）。物理学院博士生缪茂朋、中国人民大学博士后刘南舒为共同第一作者，付英双和人民大学季威教授为论文的通讯作者，华中科技大学为第一单位，团队成员张文号副教授等参与了相关工作。

在二维体系中探索本征磁序对理解低维度下磁相互作用的基本规律、推动自旋电子学器件的微型化至关重要。非共线磁序因其独特的自旋纹理，以及与自旋极化电流间的高效作用，成为自旋电子学应用的理想候选。然而在二维范德华磁体中探测非共线磁序的研究极为有限，这是由于一方面其形成需复杂的磁相互作用竞争（如Heisenberg交换作用与反对称Dzyaloshinskii-Moriya相互作用竞争）；另一方面传统磁探测技术（如中子衍射、磁圆二色谱）要么不适用于超薄膜，要么难以达到原子级分辨，从而无法精准确定非共线自旋传播矢量。

图1：NiI₂单层中的螺旋磁序

付英双团队选择磁基态长期存在争议的单层NiI₂作为研究体系，利用Fe针尖进行自旋极化扫描隧道显微镜（SPSTM）表征，在无外磁场条件下观察到清晰的自旋条纹图案；当施加外磁场时针尖磁化方向改变，条纹图案会发生连续偏移但周期不变，且偏移方向与磁场极性相关，这一特征明确证明条纹图案源于螺旋磁序（图1A-C），分析显示条纹呈现正弦波形，完全契合螺旋磁序的理论预期（图1D）。进一步测量发现单双层NiI₂的螺旋磁序存在显著差异。单层NiI₂自旋螺旋沿晶格方向传播，周期为晶格常数的4.54倍，对应的Q矢量为（0.110, 0.110, 0）（图1E，F）；双层NiI₂传播方向偏离晶格方向7°，周期增至5.01倍。

为验证实验结果，团队开展了密度泛函理论（DFT）计算，模拟不同磁构型的能量稳定性。结果显示，单双层NiI₂的螺旋磁序能量最低，且计算得到的周期、传播方向与实验观测高度一致（图2A，B）。该三角晶格体系中的螺旋磁性可以用阻挫的J₁-J₃模型来描述，其中Kitaev相互作用是维持磁矩在Ni-I平面内旋转的关键因素。

图2：NiI₂螺旋磁序的DFT计算结果

此外，团队通过反铁磁的Cr针尖进一步验证了螺旋磁序的稳定性，并发现当磁场超过一定值时，自旋条纹图案突然反转，形成磁滞回线，且翻转场的大小与样品的面积呈线性关系（图3A，B）。这是由于有限磁畴内非整数倍螺旋周期可以产生净磁矩，从而可在磁场下产生集体自旋翻转。

图3：NiI₂螺旋磁序中的双稳态

该研究在单双层NiI₂范德华晶体中实现原子尺度螺旋磁序自旋分辨成像，明确其非共线磁结构特征。不仅澄清了单双层NiI₂磁结构的长期争议，为理解其潜在的II型多铁性提供了关键依据，更为二维磁学研究与自旋电子器件研发提供关键支撑。

论文链接

https://doi.org/10.1073/pnas.2422868122