沸石分子筛催化剂活性位研究取得进展
文章导读
水竟能“点石成金”？中国科学院最新研究揭秘：看似无用的沸石分子筛“隐形铝”在水的诱导下，竟变身高效催化活性位！团队首次发现，水分子在超稳Y分子筛中解离吸附，将“NMR看不见”的铝物种转化为协同酸位，使二乙醚制乙烯反应活性大幅提升。通过多核固体NMR与理论计算，他们破解了水驱动活性位调控的隐藏机制——这不仅颠覆了“隐形铝无贡献”的传统认知，更将为石油化工催化剂设计提供全新思路。想掌握让工业反应效率倍增的关键？这篇JACS重磅论文绝不能错过。
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近日，中国科学院精密测量科学与技术创新研究院在沸石分子筛活性位研究方面取得进展。该研究发现，水能诱导超稳Y（USY）分子筛中“NMR-Invisible”铝物种形成协同活性位，提高催化剂对二乙醚制乙烯的反应活性。
沸石分子筛凭借规则有序的微孔结构和可调控的酸性，在石油化工与精细化工领域广泛应用。在分子筛的应用过程中，水可作为溶剂、反应物、产物，也能充当反应促进剂，同时能通过改变分子筛的酸性来影响催化性能。沸石分子筛普遍存在的“NMR-invisible”铝物种如三配位骨架和非骨架铝是主要的Lewis酸物种，但其与水的作用机制尚未明确，导致其对催化反应的贡献常被忽略。
该团队利用多核固体NMR结合理论计算，探究了脱水USY分子筛中“NMR-invisible”铝物种与水作用以及转变过程。研究发现，水分子在“NMR-invisible”铝位点上易发生解离吸附，生成大量Brønsted酸位和Brønsted/Lewis协同酸位，提升USY分子筛的催化活性。团队利用一维27Al MAS NMR，分析不同含水量下脱水USY分子筛中铝物种转变过程，发现水会在“NMR-invisible”铝上发生解离吸附，转变为“NMR-visible”铝物种（四配位、五配位和六配位铝），产生大量Brønsted酸位。进一步，团队利用二维1H-1H DQ-SQ NMR实验研究了水解离生成的氢物种的空间分布，揭示了新生成的Brønsted酸质子和Al–OH空间邻近而导致Brønsted/Lewis协同酸位。
基于以上实验结果，该团队揭示了水与“NMR-invisible”铝物种的作用机制，阐明了由水驱动修饰分子筛活性位点的调控机制，为水存在时分子筛催化行为提供了新见解。
相关研究成果发表在《美国化学会志》（JACS）上。研究工作得到科学技术部、国家自然科学基金委员会、中国科学院的支持。
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