南京大学物理学院戴耀民、卢毅、闻海虎与合作者揭示了三层镍氧化物La4Ni3O10电荷动力学的高度各向异性

最近，南京大学物理学院戴耀民、卢毅、闻海虎合作课题组与中山大学王猛课题组合作，在镍基超导研究中取得重要进展。研究团队采用偏振的红外光谱技术结合第一性原理计算，发现了三层镍氧化物La₄Ni₃O₁₀电荷动力学的高度各向异性并揭示了密度波能隙所影响的电子轨道，为理解Ruddlesden-Popper相镍氧化物中电荷/自旋密度波的驱动机制提供重要线索。

随着高压下双层La₃Ni₂O₇和三层La₄Ni₃O₁₀ Ruddlesden-Popper相（RP相）镍氧化物中超导电性的发现，镍基超导体的研究迅速成为当前非常规超导研究领域的前沿热点。La₃Ni₂O₇和La₄Ni₃O₁₀的块状样品在常压下不具有超导电性，但存在电荷/自旋密度波相变。随着压力的增大，密度波被压制，超导电性出现。厘清RP相镍氧化物的电荷动力学行为以及密度波相变的驱动机制，将为镍基超导机理的深入研究奠定关键基础。

研究团队采用偏振的红外光谱技术测量了La₄Ni₃O₁₀在ab面和c轴方向的反射率谱（图1a和1c）并转换成为光电导谱（图1b和1d）。发现该材料在ab面的光电导谱上存在显著的Drude响应，表现出金属行为，而沿c轴方向的光电导谱不存在Drude响应，由红外活性的声子主导，表明该材料在c方向为半导体。由光电导谱的零频外推得到的c轴方向和ab面直流电阻率之比ρ_c/ρ_ab在低温下高达2870（图1b插图），该值远超铁基超导体中的相应值而和铜氧化物超导体中的相应值接近。La₄Ni₃O₁₀光电导谱的带间跃迁响应也表现出明显的各向异性（图2a和2b）。结合第一性原理计算得到的轨道分辨的电子能带结构（图2e）和动量分辨的跃迁偶极矩（图2f和2g），发现光偏振平行于ab面时激发的带间跃迁发生在Ni的d_x²_–y²轨道和d_z²轨道之间，而光偏振平行于c轴时的带间跃迁发生在Ni的d_z²轨道之间。相较于理论计算结果（图2c和2d），实验测得的带间跃迁峰位（图2a和2b）均发生了不同程度的红移，表明电子关联效应具有轨道选择性。进一步对光电导谱重随温度的转移进行研究，发现在电荷/自旋密度波转变时，ab面和c轴方向的光电导谱均发生谱重从低频向高频的转移，与密度波能隙的光谱学特征一致。鉴于c轴方向的光电导谱主要由Ni的d_z²轨道贡献，进一步说明密度波能隙的打开影响了Ni的d_z²轨道，因此，Ni的d_z²轨道可能对RP相镍氧化物中密度波的形成起重要作用。

图1 (a) La₄Ni₃O₁₀在ab面(E//ab)和c轴方向(E//c)不同温度的反射率谱。(b) La₄Ni₃O₁₀在ab面(E//ab)和c轴方向(E//c)不同温度的光电导谱。插图是由光电导谱零频外推得到的ρ_c/ρ_ab随温度的演化。(c)和(d)分别是宽频率范围300 K的反射率谱和光电导谱。

图2 (a)和(b)分别显示了La₄Ni₃O₁₀在150 K下ab面和c轴方向的光电导谱和对应的Drude-Lorentz拟合结果。(c)和(d)分别是理论计算的La₄Ni₃O₁₀在ab面和c轴方向的光电导谱。(e) La₄Ni₃O₁₀的电子能带结构。(f)和(g) La₄Ni₃O₁₀动量分辨的跃迁偶极矩。

相关成果以“Highly Anisotropic Charge Dynamics and Spectral Weight Redistribution in the Trilayer Nickelate La₄Ni₃O₁₀”为题发表于Physical Review Letters [Phys. Rev. Lett. 137, 076005 (2026)]。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理全国重点实验室以及人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。南京大学物理学院的博士生刘哲、李婕和中山大学博士生胡德远为该论文的共同第一作者，戴耀民教授、卢毅教授、王猛教授和闻海虎教授为论文的共同通讯作者。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/5j5t-sfnc