研究实现细胞仿生纳米反应器光催化合成过氧化氢

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文章导读

人工光合作用长期受限于氧还原与水氧化半反应之间的动力学失衡。中国科学院大连化学物理研究所团队将细胞膜质子泵机制与细胞器区室化结构融入纳米材料，构建出中空CdS@聚多巴胺纳米反应器，以可逆人工质子中继加速质子耦合电子转移，在可见光下实现3.24 mmol gcat.-1 h-1过氧化氢光合成速率，太阳能到化学能转化效率达1.2%。这种将生物机制与异质结电荷分离集成于单一平台的策略，如何为新一代仿生光催化材料设计打开突破口？

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近日，中国科学院大连化学物理研究所等在生物细胞反应器功能仿生方面取得进展。研究将细胞仿生纳米反应器的几何结构、可逆人工质子中继、异质结驱动的电荷分离集成在单一平台，为提升光催化性能提出了新策略。

自然细胞高效驱动生化反应以维持细胞正常代谢。借鉴细胞机制构建纳米反应器，模拟生物细胞器功能，是细胞生物学与纳米技术融合的重要方向。该设计的核心在于模拟两类细胞功能。一是细胞膜上特异性蛋白质通道能够调控离子跨膜运输，其中某些特定载体蛋白可主导质子精准透过，发挥“质子泵”功能，调节酸碱平衡及生命活动；二是细胞器的区室化结构构建出特征鲜明的纳米反应空间，可富集局域反应物浓度，并将敏感催化中心与外界干扰隔离，保障反应的高效率与高保真度。

作为概念验证，研究团队将自然细胞中层级化的区室结构与质子泵机制，引入合成纳米材料设计工作。团队开发了中空CdS@聚多巴胺纳米反应器，整合两类细胞仿生特征——聚多巴胺壳层中动态的邻苯二酚/醌氧化还原对为质子中继，通过可逆地供出和接收质子来加速质子耦合电子转移过程；由多孔壳层限域的纳米空腔构成的区室化纳米反应器结构，可用于传质扩散、反应物富集和光子捕获的限域微环境。二者的集成同步弥合了氧还原和水氧化两个半反应之间的反应时间尺度和动力学差异，在可见光照射下的水溶液中实现了3.24 mmol g_cat.^-1 h^-1过氧化氢光合成速率，太阳能到化学能的转化效率达1.2%。原位光谱、光电化学分析、有限元模拟和理论计算相结合，揭示了该细胞仿生机制并阐明了Z-型异质结介导的光催化反应路径。