微液滴介导空气小分子转化研究获进展

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文章导读

你是否以为空气中的甲烷、二氧化碳和氮气这些惰性小分子，只能靠高能耗工业才能转化？大多数研究都卡在微液滴中羟基自由基和氢自由基极易复合、白白消耗能量的困境里。但大连化物所团队用一个反直觉的“电荷约束”策略，不仅让甲烷干重整速率飙升4.5倍，还把氮气氧化速率提高了60倍，同时能耗直降三分之二。这个策略如何用简单的水微液滴和氧化锌，就实现了工业级效率？看懂它，或许就能在分布式固氮和可持续碳资源上省下一笔巨资。

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微液滴界面电荷可生成强氧化性的羟基自由基（•OH）和强还原性的氢自由基（H•)/e⁻，但两者稳定所需的微环境电荷极性相反，容易复合，限制了微液滴介导的氧化还原反应效率。因此，亟需发展约束电子、限域电子转移产物的新方法。

近日，中国科学院大连化学物理研究所科研团队在微液滴介导空气小分子转化方面取得进展。团队利用带电微液滴界面电场约束电子，限域•OH与H•，实现了甲烷（CH₄）、二氧化碳（CO₂）及氮气等惰性小分子转化制合成气与硝酸，为温和条件下空气组分资源化利用提供了新方法，也为地球能量收支、大气化学和空气质量研究提供了新思路。

研究团队利用水微液滴与氧化锌之间的接触起电效应，抑制了微液滴界面•OH和H•/e⁻的复合，实现了CH₄氧化与CO₂还原的耦合，将CH₄湿式重整（CH₄+H₂O→CO+3H₂）升级为干式重整（CH₄+CO₂→2CO+2H₂）。研究发现，氧化锌通过稳定H•，使一氧化碳（CO）生成速率提高4.5倍，同时保持较高的甲烷转化活性。该体系还可实现生物质重整，为利用可持续碳资源提供了便捷途径。基于多相催化的水微液滴相反电荷全利用策略，有望从电荷分离角度拓展微液滴的应用领域。

团队还提出了带电微液滴约束等离子体策略，以解决非热等离子体固氮中低能电子热效应导致的能量耗散问题。研究表明，带正电水微液滴的静电界面可主动约束等离子体电子，同时降低击穿电压与放电电压，收集并再赋能低能电子。因此，等离子体功耗降低三分之二，氮气氧化速率提高60倍，硝酸根生成能量效率达1.65μmol J^⁻1，与电解水制氢串联哈伯—博施法及奥斯特瓦尔德法工艺的能量效率相当。该策略有望凭借其能量效率优势，推动分布式固氮在可再生能源场景下的应用。

相关研究成果发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院等的支持。

论文链接：1、2

微液滴介导空气小分子转化研究获进展