南京大学物理学院高力波、袁国文团队在二维晶体催化渗透氢气领域取得突破

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文章导读

你是不是一直以为，完美的二维晶体像一堵密不透风的墙，连氢气都别想穿过？可南京大学团队的最新实验却拍下了一个反常信号：当氘离子进入石墨烯包裹的氢气微腔，拉曼光谱上竟突然冒出HD分子的峰。这意味着，氢分子在晶体表面被活生生“撕开”，质子直接穿晶而过——而这一切，靠的不是缺陷，而是二维材料自身的催化能力。我们原以为的绝缘屏障，其实暗藏质子高速通道，且调控手段远比想象灵活。但问题来了：如果这层材料既能催化又能筛质子，它到底会先颠覆氢能分离膜，还是直接改写燃料电池的设计规则？

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近日，南京大学物理学院高力波、袁国文团队，在二维晶体催化渗透氢气领域取得重要进展，揭示了一种由催化驱动的质子渗透新机制，深化了对氢气在完美二维晶体中输运行为的理解。

二维材料厚度为原子级，晶格高度有序，能显著缩短气体传输路径，被认为是下一代高性能分离膜的候选材料。然而，无缺陷的二维晶体（如石墨烯）长期以来被认为对所有气体不可渗透。近年研究发现，完美单层石墨烯在室温下允许氢相关物种透过，但具体渗透的物种及其在其他二维材料中的行为仍不清楚。

为此，研究团队构建了位于二维材料层间的氢气（H₂）气泡界面微腔，用于研究氢气在二维晶体中的渗透行为。为直接验证H₂在二维晶体表面的催化解离行为，研究人员向预先存在的H₂气泡中引入了氘离子（D⁺）。拉曼光谱分析显示，除了原有的H₂特征峰（约4153 cm^-1）外，还在3632 cm^-1处出现了HD的振动峰。HD信号的产生源于注入的D⁺与H₂催化解离生成的氢物种重组，直接证明了二维晶体具有催化解离氢分子的能力。（图1）

南京大学物理学院高力波、袁国文团队在二维晶体催化渗透氢气领域取得突破

图1. 氢物种渗透石墨烯。a, 氢渗透石墨烯的示意图。左侧是质子H⁺或氘核 D⁺渗透石墨烯，能垒为E_p；中间是H₂通过石墨烯E_A；右侧是在Pt纳米颗粒辅助下H₂通过石墨烯E_A(NPs)。b, 封装在两层石墨烯气泡中的H₂的典型形貌。左上角是石墨烯中H₂气泡的示意图，右上角和下部分别是典型的光学和AFM图像。 c, 相应的H₂气泡(1#)在25、800和900 ℃退火10分钟后的高度轮廓。插图是热退火过程中气泡演变的示意图。d, 两个H₂气泡(1#和2#)在从25到900℃退火后气泡体积演变。气泡体积从700 ℃开始明显减少。从白色到深粉色的阴影表示低温到高温。e, 气泡中的H₂（蓝线）以及随后D⁺渗透进入内部（红线）的拉曼光谱，表明HD的存在。插图是D⁺渗透晶格然后形成HD的示意图。

团队进一步采用聚焦激光对亚微米区域进行加热，分析氢在二维晶体中的局域渗透行为。受辐照气泡消失而未影响邻近气泡，表明氢气是直接穿过二维晶体晶格而非通过范德华层间间隙传输。此外，为进一步识别渗透的氢物种，他们利用PMMA和Nafion质子交换膜（PEM）进行对比实验。质子无法穿透PMMA，会在MoS₂与PMMA界面处积累并重新结合为H₂分子，当重组产生的H₂压力足够高时，引起PMMA破裂。相比之下，质子可顺利透过PEM，氢物种得以逸散而不造成破裂。两种材料结构响应的差异归因于与催化解离氢物种的相互作用不同，表明二维晶体表面催化解离的氢物种为质子。（图2）

南京大学物理学院高力波、袁国文团队在二维晶体催化渗透氢气领域取得突破

图2. H₂以质子形式渗透MoS₂。a,通过局部激光加热减小MoS₂中 H₂气泡的示意图。H₂气泡壁为1层二硫化钼，局部加热尺寸约为∼500 nm。b, 用532 nm激光连续照射 30、60 和90 s的H₂气泡的高度演变。插图为相应的AFM图像，绿点标记为激光照射位置。c, 覆盖有Nafion PEM薄膜的H₂气泡在连续照射60和120 s后的高度演变。左上角是H₂渗透 MoS H₂/PEM 薄膜的示意图，右下角是相应的AFM图像。d, 覆盖有PMMA薄膜的H₂气泡在连续照射40、80和120 s后的高度演变。左上角是H₂渗透 MoS₂但导致PMMA薄膜爆炸的示意图，右下角是相应的AFM图像。能够渗透 MoS₂/PEM但不能渗透MoS₂/PMMA的氢物种应该是质子H⁺。

最后，通过追踪热退火后不同二维晶体中氢气气泡的体积变化，团队定量评估了氢的渗透行为。结果表明，活化能不随二维晶体层数改变，但渗透率与活化能均可通过材料类型、表面金属纳米颗粒修饰以及外部气氛条件进行有效调控。氢渗透全过程被证实包含三个关键步骤：二维晶体催化氢气解离为质子、质子穿过二维晶体晶格、以及质子渗透后重新结合。这一“催化-分解-输运-重组”的耦合机制，不仅为氢分离膜、燃料电池及催化膜反应器等能源领域提供了新的理论基础，也为构建超越传统电子输运模式的新型器件奠定了物理基础。

相关研究成果以“Two-dimensional crystals catalyse hydrogen into protons”（二维晶体催化氢气转化为质子）为题，在线发表在《Nature Communications》。南京大学物理学院为第一完成单位，安徽大学材料科学与工程学院徐洁教授、南京大学博士生唐文娜、刘伟林、蒋宇（博士后）以及东南大学博士生方强龙为共同第一作者，南京大学物理学院袁国文副教授和高力波教授为共同通讯作者。合作者还包括南京大学万子豪硕士、朱雨剑博士、王雷教授，以及东南大学巨明刚教授。该研究得到了固体微结构物理全国重点实验室、人工微结构科学和技术协同创新中心、江苏省物理学科学研究中心、国家重点研发计划、国家和江苏省自然科学基金、小米基金等多个项目支持。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-71149-w