西安交大杨贵东教授团队 在太阳能驱动二氧化碳还原制乙烯领域取得重要进展

近日，西安交通大学杨贵东教授、林波特聘研究员团队联合南洋理工大学刘政教授团队在太阳能驱动CO₂资源化利用领域取得创新性突破——将高熵磷硫化合物应用于催化领域，开发出新型二维高熵磷硫化合物（HEPC）Cu(CrVInFeMnNi)P₂S₆光催化剂，实现了高效太阳能驱动CO₂还原制高附加值化学品乙烯。相关成果以“二维高熵磷硫化合物实现高效太阳能驱动CO2还原合成乙烯”（2D High-Entropy Phosphorus Chalcogenides for Efficient Solar-Driven CO₂ Reduction to Ethylene）为题，发表于国际权威期刊《先进材料》（Advanced Materials）。其中，西安交通大学罗仕诚、西安交通大学许堡荣为论文共同第一作者，杨贵东、刘政、林波为共同通讯作者。

太阳能驱动CO₂还原为高附加值乙烯（C₂H₄），是一种将太阳能储存到燃料和化学品化学键中的温和且有前景的方法，更是实现碳中和的重要途径。然而，该过程面临显著瓶颈：CO₂活化与C-C偶联存在较高的热力学障碍，且反应需涉及十二个电子的复杂多步电子转移，同时传统催化剂普遍存在电子供给不足的问题，这些因素长期制约着其产业化应用。为突破这一困境，杨贵东团队以二维ABP₂S₆型磷硫化物CuCrP₂S₆为结构基准，将多种金属物种引入CuCrP₂S₆的B位点，构建出兼具高活性与高选择性的新型光催化剂，并首次提出“多中心集成的电子供体效应”，系统揭示了其催化机制。

该催化机制的核心是：Cu位点作为核心活性中心，负责活化CO₂并实现C-C偶联；而Cr、V、In、Fe、Mn和Ni高熵组分形成d带梯度排列，作为辅助电子供体中心，定向为Cu位点供给电子，强化了光生载流子的分离与迁移，并且显著提升了Cu位点的电荷密度与C-C偶联效率，从而破解了传统Cu基催化剂电子供给不足的关键难题。

实验结果显示，该二维高熵磷硫化合物光催化剂表现出优异的催化性能：在无牺牲剂条件下，对乙烯的选择性高达71%，CO₂制乙烯转化速率达17.9 μmol·g^-1·h^-1，在475 nm波长处的表观量子产率（AQY）达7.4%，各项性能均优于目前大多数主流光催化剂。同时，该催化剂具备良好的结构稳定性，其采用的改进固态反应方法成熟易推广，且自身的层状结构，为光伏辅助CO₂还原系统的集成提供了潜在可能。

本研究得到国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金项目以及陕西省创新能力支撑计划项目的资助。

原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202519961