研究提出接力电子转移强化反应新机制
文章导读
甘氨酸电合成为何总卡在低效瓶颈？关键中间体乙醛酸肟转化缓慢的难题，终于被中科院化学所团队破解！他们发现，离子液体EmmimNO3锚定铋表面后，可原位生成自由基，创新提出“接力电子转移”机制——自由基化身电子“快递员”，瞬间加速关键步骤。实验数据惊艳：甘氨酸法拉第效率飙升至81.1%，电流密度达286.2mAcm⁻²。这不仅开发出高性能催化剂，更揭示绿色合成新策略，为医药、食品等行业的可持续生产打开突破口。颠覆认知的突破，已登上《自然-合成》！
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以草酸和硝酸盐/空气作为原料电化学合成氨基酸，是绿色化学与可持续合成领域的前沿方向。甘氨酸在医药、食品和化工等行业中具有广泛应用。然而，甘氨酸电合成过程，涉及复杂且缓慢的电子和质子转移过程，特别是关键中间体乙醛酸肟的转化速率缓慢，导致产物选择性和产率偏低。因此，高效促进电子转移过程成为该领域发展的关键。
中国科学院化学研究所团队，长期致力于绿色溶剂体系化学热力学与绿色化学交叉研究，取得了系列成果。
研究发现，离子液体EmmimNO3锚定在金属Bi表面后，在电合成甘氨酸过程中，Emmim+可以原位形成Emmim•自由基，该自由基可介导电子转移过程。基于此，团队提出离子液体自由基介导的“接力电子转移”机制。
在电解过程中，Bi表面的Emmim+被还原生成稳定的Emmim•自由基，这些自由基作为电子中介体，能够快速将电子传递给关键中间体乙醛酸肟，从而加速其转化为甘氨酸的反应动力学。通过离子液体自由基介导的“接力电子转移”，甘氨酸法拉第效率达到81.1%，电流密度高达286.2mAcm-2。
该研究开发出一种用于电化学合成甘氨酸的高性能催化剂，揭示了由离子液体自由基介导的新型电子转移机制，为加速催化过程中的电子转移提供了新策略，有望用于发展更多新反应路线。
相关研究成果发表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。
离子液体自由基介导的接力电子转移
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